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環(huán)境知識(shí)
 

核燃料后處理技術(shù)的發(fā)展

核燃料主要由可裂變材料和可轉(zhuǎn)換材料組成。反應(yīng)堆中“燒(即裂變)”的是可裂變材料。可裂變材料裂變過(guò)程中主要產(chǎn)生三個(gè)效應(yīng):(1)釋放大量的熱量,即核能。(2)產(chǎn)生裂片。裂片的累積,會(huì)阻礙可裂變材料的進(jìn)一步裂變,累積到一定程度,可使裂變難以發(fā)生,即成為乏燃料,這就需要卸堆進(jìn)行處理。(3)可轉(zhuǎn)換材料轉(zhuǎn)換為可裂變材料,這是核燃料增殖的基礎(chǔ)。

  后處理的主要目的是回收輻照(乏)燃料中寶貴的可裂變材料(鈾-235,鈾-233和钚)和可轉(zhuǎn)換材料,以便再制造成新的燃料元件。此外,核燃料在反應(yīng)堆中輻照時(shí)所產(chǎn)生的超鈾元素的提取,也有很大的科學(xué)和經(jīng)濟(jì)價(jià)值。

  核燃料后處理發(fā)展了水法和干法兩種技術(shù)途徑,但迄今為止,工業(yè)化后處理廠采用的都是水法技術(shù)。水法后處理的主導(dǎo)工藝是Purex流程,這一流程經(jīng)過(guò)幾十年的發(fā)展,并沒(méi)有發(fā)生根本性的改變,但一直在朝著更安全、經(jīng)濟(jì)的目標(biāo)發(fā)展。

  我國(guó)后處理技術(shù)的發(fā)展也在努力追趕國(guó)際先進(jìn)技術(shù)。早期,以原子能院為主要基地,在國(guó)內(nèi)有關(guān)高校和研究機(jī)構(gòu)的大力協(xié)同下,成功地完成了我國(guó)生產(chǎn)堆后處理技術(shù)的研發(fā),為確立我國(guó)的核大國(guó)地位作出了重要貢獻(xiàn)。改革開放以后,特別是自“九五”以來(lái),核能需求的快速增長(zhǎng)給我國(guó)后處理技術(shù)發(fā)展注入了新的推動(dòng)力。后處理中試廠的建設(shè)是我國(guó)上世紀(jì)90年代以前的后處理技術(shù)發(fā)展的一個(gè)的總結(jié)。在中試廠的分離工藝技術(shù)發(fā)展中,我國(guó)后處理領(lǐng)域的科技人員,以原子能院為基地,突破了一系列后處理工藝技術(shù),為中試廠的順利建設(shè)提供了良好的技術(shù)支持。在此基礎(chǔ)上,原子能院又循著國(guó)際發(fā)展趨勢(shì),在水法后處理的前沿技術(shù)上取得了若干突破,開發(fā)了多個(gè)性能良好的無(wú)鹽試劑,設(shè)計(jì)了具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的先進(jìn)二循環(huán)流程工藝(該項(xiàng)技術(shù)獲得了國(guó)家科技進(jìn)步二等獎(jiǎng)),推動(dòng)我國(guó)后處理工藝技術(shù)邁上了一個(gè)新臺(tái)階。

  先進(jìn)二循環(huán)流程繼承了中試廠的兩循環(huán)工藝,并通過(guò)發(fā)展的兩種重要的無(wú)鹽試劑,使工藝過(guò)程大大簡(jiǎn)化,核素走向更加合理,廢物產(chǎn)量大幅度降低。這一具有國(guó)際水平的先進(jìn)流程通過(guò)多次的溫實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,已經(jīng)預(yù)示了其光明的應(yīng)用前景。當(dāng)然,這個(gè)流程也還有不少化學(xué)和工藝問(wèn)題需要攻克,還需要通過(guò)在進(jìn)一步的溫實(shí)驗(yàn)和熱實(shí)驗(yàn)的研究中逐步完善,以驗(yàn)證其工業(yè)化的可行性。針對(duì)存在的問(wèn)題,原子能院已組織了精干的攻關(guān)隊(duì)伍,力爭(zhēng)在“十一五”期間取得重大進(jìn)展。

  為實(shí)現(xiàn)核能發(fā)展的經(jīng)濟(jì)性、安全性和潔凈性目標(biāo),要求在后處理過(guò)程中不僅要回收可裂變材料以充分利用鈾資源,提高核能經(jīng)濟(jì)性,保障核能可持續(xù)發(fā)展,而且要分離燃料輻照過(guò)程中產(chǎn)生的、長(zhǎng)壽命的、含量少而毒性大的錒系核素(即次錒系核素)和長(zhǎng)壽命裂片產(chǎn)物元素,以通過(guò)嬗變消除其毒性,維護(hù)環(huán)境安全,實(shí)現(xiàn)核能潔凈化目標(biāo)。這就是高放廢液分離技術(shù)。

  我國(guó)發(fā)展的高放廢液分離技術(shù)已接近國(guó)際先進(jìn)水平。在組分離試劑與工藝、高釋熱元素的分離材料與方法等方面已經(jīng)取得了一批重要成果,設(shè)計(jì)的原理分離流程在國(guó)際上也具有一定的影響力。原子能院綜合國(guó)內(nèi)外基礎(chǔ)研究成果提出了酰胺莢醚分離流程。這個(gè)流程的特點(diǎn)是可以直接與主工藝流程(即Purex流程)對(duì)接,而無(wú)需對(duì)高放廢液進(jìn)行稀釋,無(wú)需調(diào)整高放廢液的酸度,克服了某些流程需要對(duì)高放廢液進(jìn)行高倍稀釋從而增加廢液體積的缺點(diǎn)。其對(duì)次錒系元素的回收率可以達(dá)到99.9%以上,錒—鑭組分離能力符合回收要求,具有了較好的開發(fā)應(yīng)用前景。

  原子能院還在多年開展主工藝流程和高放廢液分離流程研究的基礎(chǔ)上,進(jìn)行統(tǒng)一規(guī)劃,提出了將兩段流程結(jié)合,合理分配各段核素回收指標(biāo)的“一體化分離流程”概念。其指導(dǎo)思想是適當(dāng)降低主工藝流程對(duì)鈾钚的收率要求,為主工藝流程的進(jìn)一步簡(jiǎn)化創(chuàng)造條件,并將廢液分離流程中分離難度比較大的元素镎納入主工藝流程進(jìn)行回收。這樣,不僅可以充分發(fā)揮兩段流程的作用,而且可以使兩段流程完融合而成為一個(gè)整體的流程,即“一體化”流程?!耙惑w化”流程的出發(fā)點(diǎn)是,最大限度地縮短主工藝流程,并將主工藝產(chǎn)生的高放廢液進(jìn)行全分離,以最大限度地減少?gòu)U物產(chǎn)量,實(shí)現(xiàn)高放廢液中放化。這一設(shè)想如果實(shí)現(xiàn),將具有良好的資源效益、安全效益、環(huán)境效益,也是國(guó)際上后處理技術(shù)的重要發(fā)展方向。

  到上世紀(jì)90年代后期,由于反應(yīng)堆技術(shù)的進(jìn)步,以及核能經(jīng)濟(jì)性與安全性要求的提高和自動(dòng)化遠(yuǎn)距離操作技術(shù)的發(fā)展,使核燃料的燃耗被加深, MOX元件得到應(yīng)用。尤其是分離嬗變技術(shù)路線的提出,使分離深燃耗、短冷卻期、高钚含量的乏燃料提到日程。這使得水法工藝難以適應(yīng),這就為干法后處理技術(shù)的發(fā)展帶來(lái)了新的機(jī)遇。

  干法后處理技術(shù),又稱高溫后處理技術(shù)。最初是由美國(guó)的ANL 和俄羅斯的 RIAR 、RICT發(fā)展起來(lái)的。

  進(jìn)入新世紀(jì)以來(lái),主要核能國(guó)家如美國(guó)、俄羅斯、日本、法國(guó)、英國(guó)、韓國(guó)、印度等國(guó)家均投入大量人力物力開展干法后處理技術(shù)研究,并將主要精力集中在熔鹽體系的干法后處理流程開發(fā)上。這些流程歸結(jié)起來(lái),主要有金屬鋰還原金屬電解精制流程、電解氧化物沉積流程,以及與濕法相結(jié)合的混合流程三種。這些流程雖各有特點(diǎn),但都存在著一些技術(shù)上的難題等待克服。不少國(guó)家設(shè)立了干法后處理技術(shù)攻關(guān)研究的專門計(jì)劃。

  由于干法后處理技術(shù)具有較好的防擴(kuò)散性能,因此其國(guó)際合作與交流相對(duì)于水法來(lái)說(shuō)要容易一些。如今,上述三個(gè)流程基本上都在進(jìn)行國(guó)際合作研究。

  我國(guó)干法后處理技術(shù)研究起步于上世紀(jì)70年代,但后來(lái)經(jīng)過(guò)了很長(zhǎng)時(shí)間的停頓,現(xiàn)在與國(guó)際先進(jìn)水平有著較大的差距。進(jìn)入新世紀(jì)以來(lái),國(guó)家已在原子能院這個(gè)我國(guó)唯一具備開展后處理溫、熱實(shí)驗(yàn)研究的基地加大投入力度,建設(shè)開展干法后處理研究的實(shí)驗(yàn)設(shè)施和基礎(chǔ)條件,人才培養(yǎng)和基礎(chǔ)技術(shù)研究也已逐步展開。

 
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